Методом СУП МО ЛКАО у напівемпіричному наближенні МНДП виконано квантово-хімічні розрахунки рівноважної геометрії, електронної структури та ентальпії утворення молекулярних моделей кристалів каолініту та пірофілліту, що містять ізоморфні заміщення атомів алюмінію на магній в октаедричному шарі мінералів, а також компенсувальні іони літію на базальних поверхнях. Досліджено механізм міграції катіонів літію із обмінного положення до вакантних октаедричних позицій мінералів, визначено будову перехідного стану та енергію активації процесу. Одержані результати використано для аналізу відомих експериментальних даних.